地大新闻网讯（通讯员 黄恬恬）5月27日，《物理评论快报》在线发表了我校数学与物理学院杜桃园副教授与华中科技大学陆培祥教授领导的“强场超快光学”创新研究群体合作完成的最新研究成果，论文题为《液体高次谐波产生中的量子轨迹分离与阿秒尺度表征》。
高次谐波产生（High-Harmonic Generation, HHG）是阿秒科学的重要基石。在强激光驱动下，电子经历电离、加速并返回母核发生再碰撞，从而辐射出高频谐波。由于不同谐波对应不同的电子返回时间，高次谐波天然携带阿秒时间分辨信息，不仅能够用于产生阿秒脉冲，还可作为一种内禀“阿秒探针”，用于揭示超快电子动力学过程。在气体与固体体系中，高次谐波的能量—时间映射关系以及不同量子轨道（长、短轨道）的物理图像已得到充分验证，并构成阿秒高次谐波光谱学的理论基础。然而，在液体体系中，由于分子间相互作用、结构无序以及多体散射效应的存在，其电子动力学远比气体和固体复杂。液体高次谐波是否仍然保持阿秒能量—时间映射关系、是否存在可分辨的量子轨道贡献，长期以来缺乏直接实验验证，一直是该领域的核心科学问题之一。
(a,b)理论模拟近场、远场发散角图像；(b,d)轴线、非轴线处的时频分析谱
针对这一挑战，杜桃园副教授理论研究团队利用自主开发的强激光与物质相互作用数值模拟程序包，对液体水的高次谐波发射进行了系统性的理论建模与时频特性分析。通过求解含时薛定谔方程（TDSE）并结合远场菲涅耳衍射理论，完美重现了实验上通过精细调控激光聚焦几何条件实现的量子轨道空间分离现象。理论模拟表明当液体靶处于特定聚焦位置时，远场高次谐波展现出截然不同的空间发散角特征：紧邻光学轴线的低发散角成分对应典型的正阿秒啁啾，由短量子轨道动力学主导；而外侧的大发散角成分则表现出清晰的反向能量—时间关联，直接对应长量子轨道的动力学贡献。这种理论模拟与实验测量的深度互证，首次在具有宏观无序性的液体动力学中辨识出完整、清晰的长短轨道物理图像。
(a) 双色光实验光路示意图；(b, c) 不同发散角下高次谐波强度随双色场时间延迟的变化；(d, e) 实验测量与理论模拟的液体高次谐波能量-时间映射
为了进一步揭示无序介质中强场电子轨道的微观演化本质，杜桃园副教授团队从理论上构建了液体微观壳层半经典重碰撞动力学模型。结合液体水的氧-氧径向分布函数（RDF），理论研究精确阐明了长短轨道在液体环境中的特异性微观起源。分析表明，短轨道高次谐波主要源于受平均自由程限制的局域重碰撞或第一溶剂壳层内（最近邻分子）的局域散射；与之相比，本工作首次揭示了长轨道发射源自电子跨越第一壳层、在传播至第二溶剂壳层（次近邻分子）后发生的非局域重碰撞机制。该理论模型成功解释了为什么长轨道能够在强散射的液体环境中相干幸存，并定量给出了电子运动轨道与液体结构特性之间的内在逻辑。该研究首次在液体体系中建立了轨道分辨的谐波光子能量—时间映射框架，实现了液体、气体与固体高次谐波在统一量子轨道图像下的贯通，为发展基于高次谐波的液体阿秒光谱学奠定了关键实验基础。未来，该方法有望拓展至液体中超快电子动力学、化学反应过程以及复杂凝聚态环境中的阿秒时间分辨探测。
华中科技大学博士生陶皖辰、我校数学与物理学院硕士生张睿思为论文共同第一作者；我校数学与物理学院杜桃园副教授、华中科技大学何立新教授、兰鹏飞教授、陆培祥教授为论文的通讯作者。
原文链接：https://doi.org/10.1103/1zw5-3h2d
（编辑 李锐欣 审稿 陈华文）
